Легран известен, прежде всего, как автор музыки к фильмам, в частности, он работал над музыкой к картинам "Шербурские зонтики" (1964), "Девушки из Рошфора" (1967) , "Афера Томаса Крауна" (1968).
За свою карьеру, начавшуюся около 50 лет назад, он трижды становился лауреатом престижной кинопремии "Оскар". Так, в 1983 году он получил награду за песню, прозвучавшую в фильме "Йентл" с Барброй Стрейзанд в главной роли, а в 1968 году – за лучшую песню к фильму "Афера Томаса Крауна". Также он пять раз становился обладателем премии "Грэмми" и один раз был удостоен "Золотого глобуса". С ним работали такие известные певцы, как Рэй Чарльз, Жан Кокто, Фрэнк Синатра, Эдит Пиаф.